|作者：孫喆1,??李明2,??
(1 中國科學技術(shù)大學 國家同步輻射實驗室)
(2 中國科學院高能物理研究所 北京同步輻射裝置)
本文選自《物理》2024年第2期
摘要???隨著第四代同步輻射光源的興起，得益于X射線亮度和相干性的大幅度提升，同步輻射實驗技術(shù)在譜學、散射和成像等方面取得了顯著進步。這些技術(shù)能夠探測復雜非均勻體系和動態(tài)變化過程中的物質(zhì)結(jié)構(gòu)、成分、化學價態(tài)、電子態(tài)和磁性等關(guān)鍵信息，在基礎(chǔ)科學領(lǐng)域和應(yīng)用基礎(chǔ)研究中發(fā)揮關(guān)鍵作用。文章旨在介紹第四代同步輻射光源的線站技術(shù)優(yōu)勢，并結(jié)合具體例子探討其在若干物理研究中的應(yīng)用，同時也討論了當前存在的工程技術(shù)挑戰(zhàn)。希望人們能夠了解第四代同步輻射光源的光束線站的特點和應(yīng)用潛力，以促進其在各個科研領(lǐng)域的推廣。
關(guān)鍵詞??同步輻射，X射線，相干性，光束線
同步輻射是一種由接近光速運動的帶電粒子在彎曲的軌道上運動時產(chǎn)生的電磁輻射現(xiàn)象[1—3]。在同步輻射光源裝置中，電子通過加速器加速產(chǎn)生了高能量的電子束并在磁場中偏轉(zhuǎn)，由于相對論效應(yīng)，這些電子會發(fā)射出從紅外線到X射線的各種波長的光子。類似于陽光照射到物體之后，很多光子攜帶著物體的顏色、大小和形狀等信息進入我們的眼睛一樣，在同步輻射光源中，人們利用各種探測器代替了眼睛，使用波長覆蓋從原子水平到生物細胞尺度的大范圍的同步輻射光子，研究各種環(huán)境中的物質(zhì)。這為物理、化學、材料科學、計量學、地球科學、環(huán)境科學、生命科學等各個領(lǐng)域的前沿研究突破和關(guān)鍵技術(shù)的實現(xiàn)提供了有力支持。同步輻射實驗技術(shù)在眾多學科領(lǐng)域中的應(yīng)用和支撐作用的顯著提升，得益于同步輻射光源的不斷升級。同步輻射光源歷經(jīng)了四代的發(fā)展。第一代寄生在高能物理研究的加速器上，性能和時間受到極大限制，發(fā)射度比較大(約1000 nm·rad量級)，亮度較低，但仍顯示了強大的研究支撐能力。第二代是專門設(shè)計用于同步輻射應(yīng)用的光源，發(fā)射度顯著降低(40—150 nm·rad)，亮度明顯提高，形成了大型綜合性的多學科研究平臺。第三代是采用大量插入件實現(xiàn)低發(fā)射度的專用光源，將發(fā)射度進一步降低至10 nm·rad以下，光源的亮度相比第二代提高3個數(shù)量級，形成了國家級甚至世界級的綜合性研究中心。而當前正在全球范圍內(nèi)建設(shè)或升級的第四代光源采用多彎鐵消色散結(jié)構(gòu)，將發(fā)射度進一步降低至光的衍射極限——“輻射波長/4π”，其亮度比第三代光源高出2—3個數(shù)量級。第四代光源除了具備更加優(yōu)異的亮度外，具有相干性的光子比例也顯著提升，為基于同步輻射光源的科學研究帶來了新的機遇[4—6]。同步輻射的亮度決定了探測微觀物質(zhì)結(jié)構(gòu)的時空分辨極限，第一、二代同步輻射光源亮度最高在1016?phs/s/mm2/mr2/1‰B.W.水平，第三代同步輻射光源達到1019至1020?phs/s/mm2/mr2/1‰B.W.，而第四代同步輻射光源亮度可達1022?phs/s/mm2/mr2/1‰B.W.以上。亮度的提高能夠?qū)崿F(xiàn)物質(zhì)結(jié)構(gòu)更高分辨的實時探測。為了感知物質(zhì)世界的能量、動量、位置和時間等基本的物理參數(shù)，同步輻射實驗技術(shù)不斷發(fā)展，可以分為三大類：譜學、散射和成像[7，8]。以太陽光作為光源，以我們的眼睛作為探測器的情況下，可以將成像技術(shù)類比為我們能夠觀察到周圍物體的大小和形狀，而譜學技術(shù)對應(yīng)于我們眼睛看到的不同顏色，也就是具有不同能量/波長的光子。在日常生活中，我們經(jīng)常遇到的散射現(xiàn)象是丁達爾效應(yīng)：在雨后云層較多的時候，當太陽的光線穿過大氣中的霧氣或灰塵，我們在遠處可以看到一條條光線被散射的區(qū)域。然而，同步輻射實驗技術(shù)能夠大大拓展我們對物質(zhì)世界的感知能力。在同步輻射裝置上，譜學技術(shù)通過測量樣品的同步輻射光吸收、熒光、光電子發(fā)射等特性，從而研究物質(zhì)的元素組成、化學價態(tài)和電子態(tài)等特征(圖1)[9]。在X射線波段，不同的原子在特定波長(稱為吸收邊)處會強烈吸收X射線，這些波長是特定原子種類的關(guān)鍵特征。在紅外波長范圍內(nèi)，可以激發(fā)凝聚態(tài)物質(zhì)或生物樣品的特征振動模式，從而揭示分子結(jié)構(gòu)。真空紫外光和X射線能夠激發(fā)材料表面的光電子，通過測量光電子的能量和動量分布，可以揭示材料的化學成分和電子結(jié)構(gòu)特征。
圖1 同步輻射光束線和實驗技術(shù)示意圖[8]
散射技術(shù)通常用于研究樣品的結(jié)構(gòu)和動力學信息[10—12]。當X射線通過樣品時，它們會被樣品內(nèi)部的原子散射，并最終被探測器接收。通過分析這些散射X射線形成的圖樣，人們可以推斷出樣品的原子結(jié)構(gòu)。另外，散射還能夠提供關(guān)于低有序環(huán)境中大分子組裝(如聚合物和膠體)的結(jié)構(gòu)和動力學的重要信息。結(jié)合被測物質(zhì)導致的入射與散射的光子能量的變化，散射技術(shù)還能夠探測聲子和自旋激發(fā)等特征。成像技術(shù)與醫(yī)學的X射線診斷類似，利用探測器記錄X射線穿過樣品后的強度分布，生成具有高空間分辨率的二維和三維圖像，可以提供關(guān)于材料的形貌和內(nèi)部結(jié)構(gòu)等信息[13，14]。基于同步輻射的成像技術(shù)已經(jīng)完全超越了早期單一的結(jié)構(gòu)成像應(yīng)用，它還能夠提供關(guān)于樣品的化學成分、價態(tài)分布以及動態(tài)行為等信息[15，16]。第四代同步輻射光源亮度的提升意味著能夠?qū)⒐獍呔劢沟轿⒚咨踔羴單⒚椎姆秶粫p失信號強度。這使得譜學技術(shù)可以普遍獲得高空間分辨率，實現(xiàn)“顯微”與“譜學”的結(jié)合測量，從而可以呈現(xiàn)微米和亞微米尺度上的結(jié)構(gòu)、成分、化學價態(tài)、電子態(tài)和磁性信息。這對于理解能源、化學、地質(zhì)、環(huán)境、量子材料和材料加工研究中涉及的非均勻體系帶來了極大的便利[17]。同時，相干性的顯著提高將推動相干X射線衍射技術(shù)和成像技術(shù)的廣泛應(yīng)用，實現(xiàn)幾納米級的空間分辨率，大幅提升形貌、電子態(tài)和磁性的表征能力。此外，相干性的提高也為探索新的時間和空間相關(guān)性奠定了基礎(chǔ)，將增強X射線衍射技術(shù)對快速動態(tài)過程的探測能力，實現(xiàn)幾十納秒級的時間分辨率。這些能力的提升將使得更多需要原位和工況條件的實驗得以順利實施，提供實時且精準地描繪物質(zhì)變化過程的能力。第四代光源的亮度和相干性優(yōu)勢將推動現(xiàn)代物質(zhì)科學研究向著“海量、復雜的非晶態(tài)和非均勻體系在非平衡態(tài)或真實反應(yīng)條件下的動態(tài)變化過程”邁進。這些發(fā)展將為前沿科學研究和新一代技術(shù)研發(fā)提供強有力的工具，助力應(yīng)對能源、環(huán)境、通信、先進制造等多個領(lǐng)域的挑戰(zhàn)。第四代光源的優(yōu)勢也為先進的光束線和實驗線站建設(shè)帶來了諸多挑戰(zhàn)。例如，傳輸高亮度和高相干性光束將需要開發(fā)和安裝尖端的光學元件；譜學實驗技術(shù)的高空間分辨率需要實驗站具有更精確、更穩(wěn)定的樣品定位系統(tǒng)，并具備高通量數(shù)據(jù)采集與處理能力；而工況條件下研究非均勻體系的動態(tài)過程將需要更多樣的樣品操作環(huán)境。同步輻射光源本質(zhì)上是一個大型的光學儀器，聚焦、單色、偏振和診斷等光學技術(shù)極為關(guān)鍵。當前X射線光學技術(shù)已成為光源應(yīng)用性能的主要瓶頸，尤其對于第四代光源，X射線光學技術(shù)更是落后于加速器技術(shù)而成為決定光源性能的關(guān)鍵因素。在第四代光源中，通過精巧的磁鐵陣列排布，可利用同步輻射阻尼效應(yīng)使儲存環(huán)中電子束團的橫向相空間體積縮減到X射線的衍射極限水平，再通過優(yōu)化Beta函數(shù)匹配發(fā)光相空間獲得高橫向相干、高亮度的同步輻射光。然而，光的調(diào)制過程不再有阻尼，在不損失光通量的前提下，即使理想的光學元件也只能保持光束的相空間體積，維持其相干性和亮度。因此，第四代光源的光束線設(shè)計理念已經(jīng)從光學設(shè)計變革為系統(tǒng)性的技術(shù)邊界的探索、整合和優(yōu)化，詳見本專題焦毅等人的文章。衍射極限光源的波前漲落比波長還要小一個數(shù)量級，對于硬X射線可達10 pm的水平。光學調(diào)控元件引入的波前畸變和不穩(wěn)定性，應(yīng)遠小于這個值才能保持光束的亮度和品質(zhì)，這對光學技術(shù)提出了極為嚴峻的挑戰(zhàn)。例如，同步輻射反射鏡一般為幾百毫米長，波前精度要求鏡面高度誤差小于1 nm，斜率誤差小于20 nrad。這對光學加工的精度和光學檢測的準確度都提出了極高的要求，需要達到原子層水平。沒有穩(wěn)定性就沒有精度。同步輻射光學元件需要在復雜甚至極端的多物理場工況下工作。例如，光學元件往往要承受毫米直徑的光束中包含的幾百甚至上千瓦的功率，在幾十米的光束線長度范圍內(nèi)還要面臨微振動和環(huán)境溫度的影響，與此同時，同步輻射的實驗方法也常常要求光學元件在實驗過程中進行動態(tài)調(diào)節(jié)或掃描。因此，光學調(diào)控技術(shù)需要滿足極為苛刻的要求。為了應(yīng)對這些挑戰(zhàn)，X射線光學技術(shù)得到了大力的發(fā)展。當前，在光學加工和光學檢測領(lǐng)域，曲面鏡檢測的系統(tǒng)誤差和曲面鏡加工的全頻段超光滑修形是艱巨的挑戰(zhàn)，世界各個同步輻射實驗室都在積極解決這些問題。目前最尖端的拼接干涉檢測技術(shù)和彈性加工技術(shù)，已經(jīng)實現(xiàn)了約0.1 nm面形精度的曲面聚焦鏡加工和檢測。采用柔性機械化學拋光方式加工的平面單色晶體的衍射波前也達到了10 pm水平。此外，衍射極限要求的光柵、多層膜、折射透鏡等的加工精度都極具挑戰(zhàn)。控制光學元件熱變形也是一項挑戰(zhàn)。采用液氮冷卻技術(shù)可以將熱變形控制在可接受的水平，但解決液氮冷卻引起的振動問題又是另一項挑戰(zhàn)。對于掠入射的大尺寸光學元件，液氮冷卻還可能會引起光學元件的碳沉積，進而影響其光學性能。因此，對于大尺寸光學元件，可以采用水冷方式控制熱變形，水流引起的振動問題可采用液態(tài)銦鎵合金來隔絕。其中，對于分布較均勻的熱載，可以采用水冷巧妙切槽(smart-cut)結(jié)構(gòu)來抵抗熱彎曲[18]；對于分布不均勻但靜態(tài)的熱負載，則可根據(jù)熱載分布設(shè)計相應(yīng)的非均勻水冷結(jié)構(gòu)控制熱變形；而對于分布不均勻且動態(tài)變化的熱負載，控制熱變形仍是一項高難度的挑戰(zhàn)：在鏡子內(nèi)部通水的冷卻方式可以大幅降低熱變形，但制造這種鏡子的技術(shù)又限制了表面面形精度。目前，結(jié)合動態(tài)分布式加熱的冷卻方案可能是一種較好的解決方案。此外，波前的靜態(tài)或動態(tài)補償技術(shù)，在第四代光源中越來越受到重視，這些技術(shù)可以矯正由于光學元件加工、熱變形或力學變形導致的波前畸變。主動變形鏡的研究越來越多，其長期穩(wěn)定性控制以及結(jié)合波前檢測的快速自適應(yīng)光學仍是需要解決的關(guān)鍵技術(shù)。為了提高光學元件面形和姿態(tài)的穩(wěn)定性，一方面需要提高環(huán)境的穩(wěn)定性，另一方面也需要對光學元件進行熱結(jié)構(gòu)設(shè)計和高剛性設(shè)計。第四代光源亮度大幅提高，很多同步輻射實驗需要光學元件的快速動態(tài)掃描。例如，快速吸收譜學需要單色器能夠進行快速能量掃描，納米探針掃描成像往往也需要光學聚焦元件進行橫向快速掃描。在這些動態(tài)掃描過程中，穩(wěn)定性控制變得尤為困難。近年來，基于高速電磁反饋的機電一體化技術(shù)取得了較好的動態(tài)穩(wěn)定效果，獲得了同步輻射領(lǐng)域的廣泛關(guān)注。在第三代同步輻射光源中，利用鏡子、波帶片和多層勞厄透鏡等光學元件可以將光束聚焦至10 nm的光斑，然而只有少量的X射線通量被利用。第四代光源擁有尺寸更小、發(fā)射度更低的光源點，這有利于使光束線更高效地利用X射線通量進行聚焦，因此可以在樣品上獲得比現(xiàn)有亮度高兩到三個數(shù)量級的聚焦光斑。對于譜學技術(shù)來說，其空間分辨率取決于樣品上的光斑大小。與第三代光源相比，在第四代光源上，需要充分利用X射線光通量的譜學技術(shù)可以將樣品處的光斑從數(shù)十微米縮小至幾微米。對于已經(jīng)在第三代光源得到應(yīng)用的具有納米級光斑的譜學技術(shù)來說，單位面積內(nèi)的光通量也將得到數(shù)倍提升。因此，光電子能譜、X射線吸收譜、X射線發(fā)射譜、共振非彈性X射線散射等諸多類型的譜學技術(shù)，在空間分辨率和數(shù)據(jù)采集效率等方面都有顯著提升。這有利于在原位與工況條件下獲得高品質(zhì)的信號，并能進一步拓展相關(guān)實驗技術(shù)的研究領(lǐng)域。我們以角分辨光電子能譜(ARPES)為例介紹第四代光源上譜學線站的性能提升。ARPES技術(shù)在量子材料的表征方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用[19]，通過測量能帶，即電子態(tài)的能量與動量色散關(guān)系，揭示了量子材料的電、光、磁和熱等方面的性質(zhì)根源。然而，在第三代光源上，空間分辨率的不足限制了這一技術(shù)的廣泛應(yīng)用。在量子材料中，大量原子和電子的集體行為受到它們之間復雜和動態(tài)的多體相互作用的支配，導致了特定空間尺度和時間尺度上的電子態(tài)、磁性、微結(jié)構(gòu)等呈現(xiàn)不均勻性。為了測量電子態(tài)的自旋自由度信息，空間分辨率需要小于具有自旋極化一致性的磁單疇的尺寸，才能更進一步理解電子的行為。精確測量不同區(qū)域的能譜可以揭示微觀區(qū)域的不均勻性與宏觀物理性質(zhì)的關(guān)聯(lián)。當光斑較大時，采樣區(qū)域包括了多個組分，難以呈現(xiàn)局部的單一電子態(tài)特征。在第三代光源上，利用菲涅耳波帶片對極紫外同步輻射光進行聚焦可以獲得120 nm的光斑[20]，實現(xiàn)高空間分辨率的納米角分辨光電子能譜(nano-ARPES)實驗技術(shù)?？臻g分辨率的提高對于理解原型器件的操作和量子材料的物性調(diào)控具有重要意義。圖2是一個簡單的示例。當在雙層石墨烯上施加電壓讓電流通過時，不同位置的電子能帶在能量方向上有明顯差異，這對應(yīng)于不同電勢下的電子系統(tǒng)[21]。根據(jù)每一點上能帶的相對能量差異，可以確定電流通過時石墨烯樣品上不同位置的電勢。這項研究表明，在原位操控材料的電子特性時，nano-ARPES為精準的高空間分辨率電子結(jié)構(gòu)測量提供了必要的支持。利用場效應(yīng)管構(gòu)型的電荷摻雜、機械應(yīng)力驅(qū)動電子結(jié)構(gòu)的改變等原位的量子材料調(diào)控技術(shù)，nano-ARPES可以促進對一些基本問題的理解，如量子多體相互作用、多個物相的競爭與共存、各種量子態(tài)的集體激發(fā)性質(zhì)等。
圖2 (a)利用nano-ARPES測量雙層石墨烯異質(zhì)結(jié)器件的示意圖，光子經(jīng)過菲涅耳波帶片被聚焦到樣品上，然后從樣品上出射的光電子被探測器收集；(b)當電流通過時，不同位置的能帶測量結(jié)果[21]第四代光源的高亮度和相干性將極大地提升空間分辨率和單位面積上的信號產(chǎn)額。舉例來說，正在建設(shè)中的合肥先進光源的極紫外波段經(jīng)過波帶片聚焦之后，nano-ARPES實驗樣品上的光子數(shù)是當前第三代光源上的同類型實驗站的7倍，這將大幅度提高數(shù)據(jù)的信噪比和實驗效率。許多在第三代光源廣泛應(yīng)用的譜學實驗技術(shù)也可以應(yīng)用于第四代光源的線站，利用高亮度的聚焦X射線以及高空間分辨率的優(yōu)勢進行成分、價態(tài)、磁性和電子態(tài)的表征。結(jié)合二維逐點掃描的數(shù)據(jù)采集方式，為譜學測量增加了空間的維度，實現(xiàn)了“譜學”與“顯微”的功能。第四代光源能夠在前所未有的細節(jié)水平上探索小樣品區(qū)域，在研究非均質(zhì)體系和器件等方面具有顯著優(yōu)勢，從而可以揭示多個量子自由度在微觀尺度上的相互作用機制。在散射實驗中，X射線的相干性差異會導致探測信號顯著不同。圖3展示了一束具有空間相干度ξ的X射線照射在一個無序排列的納米球體系上所產(chǎn)生的散射信號。當該無序體系被非相干X射線照射時，其空間相干長度較小，散射產(chǎn)生的二維圖案和一維散射信號的強度包含了少量與納米球平均大小和形狀相關(guān)的特征峰。而當X射線具有良好的相干性，其空間相干長度較大時，二維散射圖案會出現(xiàn)許多斑點。這些斑點被稱為散斑，是由于無序排列納米球散射的光的波前之間的相互干涉所形成的，而這些斑點也對應(yīng)于一維散射譜中的細小尖峰。因此，散斑圖案既包含了與非相干X射線相同的形態(tài)信息，即物體的大小和形狀，同時也編碼了納米球在空間中的相對位置。因此，利用散斑可以確定無序體系中的結(jié)構(gòu)特征[22]。
圖3 X射線小角散射(SAXS)實驗? ?(a)非相干X射線照射下無序納米球體系的二維和一維散射圖案；(b)相干X射線照射下產(chǎn)生的二維和一維散射圖案[8]。其中，左側(cè)是無序納米球體系的示意圖，中間是二維散射圖案，右側(cè)是一維圖案在第三代光源上，由于X射線的相干性較低，散斑圖案會被抑制，因而散射信號形成的強度變化呈現(xiàn)平滑的彌散分布。然而，利用第四代光源所提供的具有空間相干性的X射線，散斑圖案將得到保留，其強度分布可以反映樣品的精確結(jié)構(gòu)[23]。如果樣品不是靜態(tài)的，而是存在動態(tài)變化，那么散射圖案也將發(fā)生相應(yīng)的演化?；谙喔蒟射線散射的X射線光子相關(guān)光譜學(X-ray photon correlation spectroscopy，XPCS)可以利用歸一化強度相關(guān)函數(shù)來分析一系列散斑圖案隨時間或外部變量(如磁場、電場或溫度)的變化，從而提供有關(guān)樣品微觀動態(tài)行為的信息[24]。由于相干衍射所產(chǎn)生的對比度可以來自化學、磁性和結(jié)構(gòu)的特征，因此XPCS能夠揭示多種復雜現(xiàn)象的時間依賴性，包括復雜自組裝、疇壁運動，以及磁性與電子態(tài)的漲落等[25—28]。圖4展示利用XPCS技術(shù)在鉻(Cr)中探測電荷/自旋密度波的量子漲落。散斑圖案與磁疇構(gòu)型密切相關(guān)，隨著時間流逝，散斑的關(guān)聯(lián)性逐漸衰減，這意味著磁疇構(gòu)型發(fā)生了變化。在較低溫度下可以看到，散斑關(guān)聯(lián)性的時間依賴性不再隨溫度的變化而變化，這說明高溫時磁疇壁的運動受到熱效應(yīng)的影響，而在較低溫度下量子漲落的作用更顯著。
圖4 (a)在同步輻射裝置上進行散斑實驗的布局示意圖；(b)散斑的強度相關(guān)性隨溫度和時間的變化；(c)在T=17 K時一系列的散斑圖案，采集數(shù)據(jù)的時間間隔約為1000 s[24]相干X射線散射技術(shù)用于研究動力學現(xiàn)象時與泵浦—探測技術(shù)有所不同。在泵浦—探測技術(shù)中，被研究的物理過程會有選擇性的受到外部的重復激勵，而XPCS探測結(jié)果則展示了在沒有外部激勵的情況下物質(zhì)體系的變化[29]。在實際應(yīng)用中，XPCS測量的時間分辨率與相干X射線通量的平方成正比，而相干通量又與光源亮度的平方成正比。隨著衍射極限儲存環(huán)光源的升級，相干X射線通量可以提高近3個數(shù)量級，從而XPCS的時間分辨率可以提高5到6個數(shù)量級，從理論上講，可以達到納秒級分辨率。近年來，在同步輻射裝置上，X射線成像技術(shù)的空間分辨率得到了顯著提高。硬X射線波段的成像已經(jīng)實現(xiàn)了優(yōu)于30 nm的三維空間分辨率，而軟X射線波段的成像空間分辨率達到10 nm的水平。利用同步輻射能量連續(xù)可調(diào)的優(yōu)勢，X射線成像技術(shù)能夠與譜學研究手段相結(jié)合。當X射線能量連續(xù)改變時，樣品中不同化學成分會產(chǎn)生對應(yīng)的不同信號。因此，一系列在不同X射線能量下采集的成像數(shù)據(jù)相當于一系列具有納米級空間分辨率的X射線吸收譜。多方面的光源優(yōu)勢和技術(shù)進步促使成像技術(shù)進一步發(fā)展，使其能夠獲取三維結(jié)構(gòu)、化學成分與價態(tài)、動態(tài)過程等信息，從而拓展了X射線成像技術(shù)的應(yīng)用范圍。X射線成像可分為三種類型：掃描顯微鏡、全場顯微鏡和相干衍射成像，如圖5所示。在第三代光源上，成像技術(shù)以全場成像和掃描成像為主。前者類似于透鏡放大的方式，利用X射線光學元件放大樣品的結(jié)構(gòu)，并在探測器上成像。這種方法最主要的光學元件是波帶片，波帶片的最外環(huán)寬度決定了這種放大成像方法的空間分辨率。掃描成像是利用聚焦元件將X射線聚焦成小的焦斑，然后通過逐點掃描方式獲得樣品的二維信息，其空間分辨率極限對應(yīng)于聚焦光斑的尺寸。
圖5 (a)全場透射X射線顯微鏡示意圖；(b)掃描透射X射線顯微鏡示意圖；(c)相干衍射成像示意圖；(d)相位恢復算法在實空間和倒空間之間進行迭代[14，31]在第四代光源上，顯著提升的光源相干性非常有利于促進相干衍射成像技術(shù)的發(fā)展[30—32]。相干衍射成像技術(shù)與前面提到的兩種成像類型不同，并不直接形成圖像，而是利用相干光照射樣品，通過探測器收集樣品的遠場散射信號。X射線和樣品相互作用產(chǎn)生的衍射信號攜帶著與樣品的電子密度和晶格結(jié)構(gòu)相關(guān)的信息。雖然探測器只能記錄衍射強度而丟失相位信息，但當入射X射線具有足夠的空間相干性時，可以利用衍射信號進行相位恢復。借助于空間相干性優(yōu)良且準直性好的第四代同步輻射光源，根據(jù)散射信號與樣品的傅里葉變換具有對應(yīng)關(guān)系，結(jié)合相位恢復迭代算法和求解逆問題，相干衍射成像技術(shù)可重建樣品內(nèi)部的電子密度與結(jié)構(gòu)信息[33]。該類成像技術(shù)的圖像分辨率不依賴于聚焦光束的大小，從而克服了X射線光學元件對分辨率的限制，實際的分辨率最終由相干X射線通量、波長和樣品穩(wěn)定性決定。相干衍射成像技術(shù)可以獲得有關(guān)成分、化學價態(tài)、磁性和晶格應(yīng)變等信息，在表面與界面、無序材料以及異質(zhì)材料等復雜系統(tǒng)中具有重要應(yīng)用價值[34，35]。由于與現(xiàn)有的掃描透射X射線顯微鏡的配置非常類似，層疊相干成像(Ptychography)是相干衍射成像的多個技術(shù)方案中比較易于實施的一種。如圖6(a)所示，通過在樣品上掃描聚焦光束并收集一系列相干衍射圖案，逐點掃描時存在重疊區(qū)域，這種過采樣帶來的額外冗余非常有利于圖像重建[36]。在圖6(a)的示例中，利用與Gd元素的M5吸收邊匹配的光子能量，可以從衍射圖案中重建出Gd/Fe多層薄膜中的磁疇結(jié)構(gòu)。與現(xiàn)有的掃描透射X射線顯微成像技術(shù)相比，Ptychography具有更高的空間分辨率。Ptychography可以生成二維圖像，在二維過采樣掃描與樣品旋轉(zhuǎn)的基礎(chǔ)上，可以實現(xiàn)Ptychography與X射線CT技術(shù)的融合，從而實現(xiàn)三維成像。例如，圖6(b)展示了一個集成電路的三維重構(gòu)圖像，其分辨率達到14.6 nm[37]。這意味著可以利用Ptychography對集成電路進行快速和非破壞性成像，解決芯片檢測的問題，以及在芯片故障分析和生產(chǎn)工藝優(yōu)化中得到應(yīng)用。
圖6 (a)利用Ptychography技術(shù)測量Gd/Fe多層薄膜中磁疇結(jié)構(gòu)的示意圖；(b)利用相干衍射成像技術(shù)獲得的集成電路三維精細結(jié)構(gòu)圖像[36，37]
第四代同步輻射光源帶來技術(shù)優(yōu)勢的同時，線站的設(shè)計也應(yīng)充分考慮如何利用這些優(yōu)勢，并解決與這些優(yōu)勢相伴生的新問題[38]。線站的設(shè)計方面，在第三代光源的設(shè)計思路基礎(chǔ)上，應(yīng)進一步針對第四代光源的特點進行優(yōu)化和改進。特別是在原位和工況研究方面，充分利用第四代光源的優(yōu)勢需要新的樣品環(huán)境設(shè)計，復現(xiàn)實際的工藝條件，從而確保觀察到真實的機制和動力學行為[39，40]。保持相干性和聚焦光斑的穩(wěn)定性是保障實驗順利進行的基礎(chǔ)。第四代光源的譜學、成像與散射實驗技術(shù)對光學元件、樣品臺和探測器的定位穩(wěn)定性提出了更高的要求，因此機械穩(wěn)定性成為關(guān)鍵指標。例如，利用軟X射線進行相干衍射成像的實驗站需要將樣品與光斑的相對不穩(wěn)定性控制在2 nm以下。線站設(shè)計時應(yīng)充分考慮這方面問題，并評估是否需要搭建棚屋以進一步抑制環(huán)境溫度和氣流擾動對機械穩(wěn)定性的影響。此外，在實驗過程中需要持續(xù)監(jiān)測和修正樣品臺在變溫過程中由熱脹冷縮引起的樣品位置變化。由于高亮度X射線會導致光學元件的熱變形，還需考慮是否采用特殊的插入件降低熱負載。如正在北京建設(shè)的高能同步輻射光源HEPS(High Energy Photon Source)項目中，ARPES線站采用APPLE-Knot型橢圓極化波蕩器插入件降低光學元件上的熱負載，從而提高光束的穩(wěn)定性[41]。考慮到聚焦光斑的高光通量，必須減輕由光束高功率密度引起的樣品結(jié)構(gòu)和化學變化的影響。已經(jīng)證實，許多材料對強X射線光束非常敏感，這在軟物質(zhì)和生命科學研究中尤為突出。因為這些材料的特性通常與分子尺度的結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，而光電子引起的化學鍵變化會顯著改變分子尺度的結(jié)構(gòu)。因此，在設(shè)計上需要考慮具體問題，例如限制曝光時間或劑量、降低樣品溫度，以及實施自動化系統(tǒng)實現(xiàn)快速樣品切換和高效數(shù)據(jù)采集等。這些措施將有助于減輕光束高功率密度對樣品的影響，并提高實驗的可靠性和準確性。顯微與譜學技術(shù)的融合將顯著增加實驗產(chǎn)出的數(shù)據(jù)量，給數(shù)據(jù)采集和分析技術(shù)帶來了挑戰(zhàn)。為應(yīng)對快速增長的數(shù)據(jù)量，相關(guān)技術(shù)正在不斷發(fā)展，并更有針對性地提供精準的數(shù)據(jù)和初步分析結(jié)果，從而提高實驗效率，并提升成果的數(shù)量和質(zhì)量[42]。因此，線站設(shè)計將充分利用正在進行的儀器和方法的發(fā)展，從光學設(shè)計、探測器、設(shè)備聯(lián)動，以及數(shù)據(jù)處理與分析等方面系統(tǒng)地提高實驗站的性能。此外，自動化在樣品測量中也起著重要的作用，將顯著提高同步輻射的機時利用效率。目前，科學和工程領(lǐng)域的研究已經(jīng)進入一個新的時代?？茖W家們迫切需要在各種空間尺度和時間尺度上加深對復雜材料和物理/化學過程的理解，超越對平衡現(xiàn)象的探索，跳出以理想化材料和模型為基礎(chǔ)的體系。為了實現(xiàn)這些目標，需要借助衍射極限儲存環(huán)光源的高相干性和高亮度，以發(fā)現(xiàn)新的物理和化學性質(zhì)、新的結(jié)構(gòu)和功能等，從而推動科學與技術(shù)的前沿。然而，要實現(xiàn)這一切，仍然需要進一步發(fā)展實驗技術(shù)，并在束線光學、樣品制備、樣品環(huán)境、探測技術(shù)以及數(shù)據(jù)管理和分析等多個方面進行綜合完善，以發(fā)揮第四代同步輻射光源的全部潛能。
參考文獻：
[1] Als-Nielsen J，McMorrow D?著，封東來 譯?.?現(xiàn)代?X?光物理原理?.上海：復旦大學出版社，2015
[2]?麥振洪 等.?同步輻射光源及其應(yīng)用(上、下).?北京：科學出版社，2013
[3] Mobilio S，Boscherini F，Meneghini C. Synchrotron Radiation：Basics，Methods and Applications. Springer，2015
[4] Beaurepaire E?et al. Magnetism and Synchrotron Radiation：Towards the Fourth Generation Light Sources. Springer，2013
[5] Eberhardt W. J. Electron Spectrosc.，2015，200：31
[6] Eriksson M，van der Veen J F，Quitmann C. J. Synchrotron Radiat.，2014，21：837
[7]?邰仁忠.?物理，2021，50(8)：501
[8] Mino L，Borfecchia E，Segura-Ruiz J?et al. Rev. Mod. Phys.，2018，90(2)：025007
[9] Cramer S P. X-Ray Spectroscopy with Synchrotron Radiation Fundamentals and Applications. Springer，2020
[10] Stangl J，Mocuta C，Chamard V?et al. Nanobeam X‐Ray Scattering：Probing Matter at the Nanoscale，Wiley-VCH，2013
[11] Hashimoto T. Principles and Applications of X-ray, Light and?Neutron Scattering. Springer, 2020
[12] Jeffries C M，Ilavsky J，Martel A?et al. Nat Rev Method Prime.，2021，1(1)：70
[13] Withers P J，Bouman C，Carmignato S?et al. Nat. Rev. Method?Prime.，2021，1(1)：18
[14] Ou X Y，Chen X，Xu X N?et al. Research，2021，2021：9892152
[15]?袁清習，鄧彪，關(guān)勇 等.?物理，2019，48(4)：205
[16] Lou S F，Sun N，Zhang F?et al. Accounts Mater Res.，2021，2(12)：1177
[17] Hitchcock A P，Toney M F. J. Synchrotron Radiat.，2014，21：1019
[18] Zhang L，Barrett R，Friedrich K?et al. J. Phys. Conf. Ser.，2013，425：052029
[19] Sobota J A，He Y，Shen Z X. Rev. Mod. Phys.，2021，93(2)：025006
[20] Rotenberg E，Bostwick A. J. Synchrotron Radiat.，2014，21：1048
[21] Majchrzak P，Muzzio R，Jones A J H?et al. Small. Sci.，2021，1(6)：2000075
[22] Sutton M，Mochrie S G J，Greytak T?et al. Nature，1991，352(6336)：608
[23] Shpyrko O G. J. Synchrotron Radiat.，2014，21：1057
[24] Shpyrko O G，Isaacs E D，Logan J M?et al. Nature，2007，447(7140)：68
[25] Ju G X，Xu D W，Highland M?et al. Nat. Phys.，2019，15(6)：589
[26] Leheny R L. Curr. Opin. Colloid. In.，2012，17(1)：3
[27] Leitner M，Sepiol B，Stadler LM?et al. Nat Mater.，2009，8(9)：717
[28] Sandy A R，Zhang Q T，Lurio L B?et al. Annual Review of Materials Research，2018，48：167
[29] Zhang Q T，Dufresne E M，Sandy A R. Curr. Opin. Solid. St. M.，2018，22(5)：202
[30]?范家東，江懷東.?物理學報，2012，61(21)：218702
[31] Miao J W，Ishikawa T，Robinson I K?et al. Science，2015，348(6234)：530
[32] Rau C. Synchrotron Radiation News，2017，30(5)：19
[33] Lo Y H，Zhao L R，Gallagher-Jones M?et al. Nat. Commun.，2018，9：1826
[34] Prosekov P A，Nosik V L，Blagov A E. Crystallogr Reports，2021，66(6)：867
[35] Pfeiffer F. Nat Photonics，2018，12(1)：9
[36] Tripathi A，Mohanty J，Dietze S H?et al. P. Natl. Acad. Sci.USA.，2011，108(33)：13393
[37] Holler M，Guizar-Sicairos M，Tsai E H R?et al. Nature，2017，543(7645)：402
[38] Carbone D，Kalbfleisch S，Johansson U?et al. J. Synchrotron Radiat.，2022，29：876
[39] Arul K T，Chang H W，Shiu H W?et al. J. Phys D Appl. Phys.，2021，54(34)：343001
[40] Varsha M V，Nageswaran G. Front. Chem.，2020，8：23
[41] Yang Y W，Li X Y，Lu H H. Nucl. Instrum. Meth A，2021，1011：165579
[42] Li J Z，Huang X B，Pianetta P?et al. Nat. Rev. Phys.，2021，3(12)：766
中國物理學會期刊網(wǎng)??2024年3月1日?北京???發(fā)布
當前位置：
首頁 >
科學傳播 > 科普文章
