環(huán)境污染和能源危機是當前人類社會面臨的主要問題之一。電催化CO2還原反應(CO2RR)能將大氣中的CO2轉化為有用的碳原料和增值燃料,為解決上述問題提供可能的途徑,其中設計CO2RR用到的高效穩(wěn)定電催化劑仍是極具挑戰(zhàn)工作。單金屬鉍納米顆粒(Bi-NPs)電催化劑是具有成效的候選催化劑之一,但其形成機理還不十分清楚,嚴重制約了其在CO2RR中的應用。基于此,中國科學院高能物理研究所多學科中心劉云鵬、吳忠華等人設計合成了一種單分散鉍納米球(PVP@Bi-NSs),并將其用于電催化CO2RR穩(wěn)定高效生產甲酸。
該研究依托北京同步輻射裝置4B9A線站和1W2A線站的X射線吸收譜學(XAFS)技術、小角/廣角X射線散射(SAXS/WAXS)技術以及1W2B線站(SAXS/XRD/XAFS)聯(lián)用技術,探究了鉍基體系從室溫前驅體溶液到453 K溶劑熱反應的全過程,揭示了PVP@Bi-NSs合成的五個階段過程、形成機制、以及CO2RR中的包覆-鍵合協(xié)同效應。所合成的單分散PVP@Bi-NSs電催化劑最大法拉第效率(FE)為92.5%,部分電流密度(Jformate)為158.2 mA cm-2,最大電流密度可達280 mA cm-2,在-1.2 V(vs. RHE)下FE為87.3%,達到工業(yè)電流密度的要求。PVP@Bi-NSs合成中引入的包覆-鍵合協(xié)同效應有助于催化劑均勻分布,增加了電化學表面積和CO2RR活性位點數(shù)量,顯著增強了催化劑的疏水性,促進了CO2的吸附,抑制了析氫反應,有利于*OCHO中間體的生成和甲酸產率的提高。這項工作提供了一個通過界面化學設計來改善電催化劑性能的實例,從界面化學工程的角度為鉍基電催化劑的可控合成與改性提供了有益的啟示。
相關工作于2024年10月28日以“Fabrication of Interface with Capping-bonding Synergy to boost CO2?Electroreduction to Formate”為題發(fā)表在國際著名學術期刊《Applied Catalysis B: Environment and Energy》上。中國科學院高能物理研究所北京同步輻射裝置衍射散射組的劉云鵬助理研究員是論文的第一作者和通訊作者,北京科技大學的陳寶通博士和中國科學院高能物理研究所的吳忠華研究員為論文的共同通訊作者。
論文鏈接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2024.124760。
同步輻射原位SAXS、WAXS、XRD和XAFS技術助力PVP@Bi-NSs催化劑的可控合成和催化機制研究